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伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11
被引用回数:15 パーセンタイル:52.81(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が99%となる結果を得た。
伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00
被引用回数:21 パーセンタイル:65.06(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ98%及び86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。
伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Procedia Chemistry, 21, p.156 - 161, 2016/12
被引用回数:5 パーセンタイル:94.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)-ジアルキルアミドを用いたU及びPu回収プロセスの妥当性を示すための連続抽出試験を実施した。このプロセスは-(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミドを抽出剤に用いた第1サイクル及び-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミドを抽出剤に用いた第2サイクルから構成されている。第1サイクルへの供給液は0.92M(mol/dm)のU、1.6mMのPu及び0.6mMのNpを含んだ5.1M硝酸であり、第1サイクルの抽残液を第2サイクルの供給液として使用した。UのUフラクション及びU-Puフラクションへの移行率はそれぞれ99.1%及び0.8%であり、PuのU-Puフラクションへの移行率は99.7%であった。U-PuフラクションにおけるUのPuに対する濃度比は9であり、Puは単離されていない。また、UフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として4.510を得た。これらの結果は本プロセスの妥当性を支持するものである。
伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 松村 達郎
Proceedings of 5th International Conference on Asian Nuclear Prospects 2016 (ANUP 2016) (CD-ROM), 2 Pages, 2016/10
-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)をウランの抽出剤に用いて、ホットセル内に設置したミキサセトラ抽出器による連続抽出試験を行った。DEHDMPAは硝酸中のウランを効果的に抽出し、99.6%のウランをウランフラクションに回収する試験結果を得た。
伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(1), p.37 - 47, 2016/01
被引用回数:9 パーセンタイル:29.47(Chemistry, Multidisciplinary)-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)及び-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)のNp(V)及びNp(VI)に対する抽出特性の硝酸イオン濃度依存性をバッチ法にて調査した。DEHDMPA及びDEHBAのNp(VI)に対する分配比は硝酸イオン濃度が3mol/Lより高い条件において1を上回った。Np(V)はDEHDMPA及びDEHBAにほとんど抽出されず、それぞれの抽出剤が示した分配比の最大値は0.4及び0.2であった。連続抽出プロセスにおけるNpの挙動を把握するため、DEHDMPA及びDEHBAのそれぞれを抽出剤に用いた2サイクルプロセスの試験を行った。フィード液中のNpのUフラクション及びU-Puフラクションへの回収率は63.7%及び29.1%であり、第1サイクル試験の終了後にNp(V)からNp(IV)あるいはNp(VI)への原子価変化の進行を示唆する結果を得た。UのUフラクションへの回収率は99.9%、PuのU-Puフラクションへの回収率は99.8%であり、U及びPuの回収率に対するNpの悪影響は見られなかった。
伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1147 - 1152, 2015/09
-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)、-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びこれらの劣化生成物のZr, Mo, Ru, Rh, Pd及びUに対する一段のバッチ抽出試験を行い、劣化生成物はいずれの金属元素も抽出しない結果を得た。さらに、連続向流プロセスにおけるDEHDMPA及びDEHBAのU及びPuに対する分離能力を計算コードで評価すると共に、UフラクションにおけるU及びU-PuフラクションにおけるU及びPuの濃度の実験値と計算値がほぼ同じ値を示すことを確認した。これらの結果は分離プロセスにおける抽出剤としてのDEHDMPA及びDEHBAの適用性、並びにプロセスの分離能力の評価における計算コードの有用性を支持している。
亀井 一成; 伊東 芳紀*; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 峯尾 英章; 内山 軍蔵
JAERI-Research 2001-026, 27 Pages, 2001/03
実燃料抽出で発生した劣化溶媒を用いて、ブチルアミン系化合物洗浄剤での溶媒洗浄試験を行った。溶媒洗浄にはグローブボックス内に設置した小型ミキサセトラを用い、洗浄工程は2種類の洗浄剤を用いて、各4段、計8段の工程とした。洗浄剤の種類またはPHを変化させたものを組み合わせ、条件を4条件として試験を行った。その結果、DBPはPH1.5以上で洗浄効果が確認された。また、全及び全線放出核種に関しても、洗浄効果が確認され、除染係数は線放出核種が120~1000で、線放出核種が60~100であった。
松本 史朗*
PNC TJ1609 97-002, 35 Pages, 1997/03
長期間にわたる核燃料サイクル技術開発の過程では、適用できる基礎科学技術や社会環境も変化し、核燃料サイクルの満たすべき要件も一定ではない。従来は核燃料サイクル技術の成立性や安全性の実証に重点が置かれていたが、最近は再処理の経済性や廃棄物管理に関心が向けられてきている。再処理の経済性には廃棄物が極めて大きな影響を及ぼすため、単なる環境への負荷の軽減のためでなく、経済性の向上の目的においても廃棄物発生量をどう減らすか、また廃棄物処分をどのように合理的に行うことに貢献できるかが重要な課題となっている。しかし、再処理廃棄物の発生メカニズムと必然性、発生後の処理方法の妥当性、処分体としての妥当性からみた発生元のプロセスの妥当性等、核燃料サイクルとして全体的総合的な評価はまだ行われていない。現在の再処理プラントでは個体/液体/気体廃棄物が多量に発生し、これを処理するために多大の労力を要している。また、処分形態も未定な廃棄物が多い。この現実の裏には運転していく際に不可避的に発生する雑廃棄物が極めて多いという事実がある。しかも発生廃棄物の全体像を把握した上での再処理プロセスも含めた総合評価はいまだになされていない。よって再処理プラントの運転上発生する非プロセス系廃棄物をも考慮して、再処理プラントから発生する廃棄物量の定量的評価をいかにするかが重要となる。本研究ではプロセスフローシート作成一解析システムをもとに開発された核燃料再処理プロセスフローシート作成一解析システムを廃棄物処理系へ拡張することを試みた。本報告はその基本となるプロセスフローシート作成一解析システムと再処理の主工程について開発された核燃料再処理プロセスフローシート作成一解析システムの概要をまとめるとともに廃棄物処理系へのその拡張を行っているものである。
杉川 進; 梅田 幹; 石仙 順也; 中崎 正人; 白橋 浩一; 松村 達郎; 田村 裕*; 河合 正雄*; 辻 健一*; 館盛 勝一; et al.
JAERI-Tech 97-007, 86 Pages, 1997/03
本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)で使用する溶液燃料の調製を行うことを目的とした核燃料調製設備について述べたものであり、酸化物燃料の溶解系、溶液燃料の調整系、精製系、酸回収系、溶液燃料貯蔵系等の設備に関して、工程設計条件、主要機器の設計諸元を示すとともに、臨界、火災・爆発等の安全設計についての考え方をまとめたものである。
梅田 幹; 杉川 進; 重面 隆雄; 三好 慶典; 宮内 正勝; 井沢 直樹
JAERI-Tech 96-058, 28 Pages, 1997/01
NUCEF燃料調製設備には、臨界実験で使用した溶液燃料からウラン及びプルトニウムを分離精製するための精製設備がある。精製設備では、ミキサセトラにおいて臨界質量以上の濃縮ウラン及びプルトニウムを取扱う。また、NUCEFでの臨界実験条件に合わせた溶液燃料を調製するために精製設備の運転モードも多様なものとなり、ミキサセトラは単一故障、誤操作を考慮して全濃度での臨界安全形状としている。本報では、臨界安全形状ミキサセトラの設計、製作及び製作後に行われた機能試験についてまとめた。ミキサセトラの設計では、中性子吸収材(カドミウム)及び中性子減速材(ポリエチレン)を使用し、1段の寸法を制限することによりプロセス条件を満たしつつ臨界安全形状とすることができた。製作後に行われた機能試験では、製作したミキサセトラは安定に運転制御できることが確認され、所定の性能を有することが確認された。
内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 根本 英幸*; 藤根 幸雄
JAERI-Research 96-069, 49 Pages, 1997/01
現行再処理工場(ピューレックス法)の抽出分離第1サイクルを模擬した分離フローシートを3基のミキサセトラ型抽出器を用いて構成し、ウラン-TBP-硝酸溶液系におけるテクネチウム、ネプツニウム、ヨウ素、ジルコニウム及びルテニウムなどの放射性核種の抽出移行挙動を測定した。主な実験結果は以下のとおりである。ネプツニウムは、共除染工程において模擬溶解液として供給した量に対し約30%が抽残液に、Tc洗浄工程では約12%が洗浄されてTc廃液に、また、U/Pu分配工程では約58%がPu溶液へ移行した。テクネチウムは、共除染工程において模擬溶解液として供給した量に対し約99%がTBP有機溶媒に抽出され、Tc洗浄工程では高濃度硝酸により全Tc量の86%が洗浄され、U/Pu分配工程では13%がPu溶液へ移行した。
山本 俊弘
Journal of Nuclear Science and Technology, 33(1), p.78 - 82, 1996/01
被引用回数:1 パーセンタイル:14.44(Nuclear Science & Technology)「境界インポータンス」の概念を用いて、中性子増倍率を最大にする溶液燃料の自由液面形状を求める方法を示した。二次元平面形状の溶液燃料に対する最適形状を、多群、有限要素、S輸送コード、TRIPLETを用いて例示した。「界面インポータンス」なる新たな概念を定義し、それにより、二つの異なる媒質が接する界面の最適形状を求めた。最適な界面形状は、界面インポータンスを当該界面に沿って一定にすることで達成される。最適な界面形状が存在し得る必要条件についての議論を行った。
内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄; 前田 充
Value Adding Through Solvent Extraction (Proc. of ISEC 96), 2, p.1291 - 1296, 1996/00
ピューレックスプロセスに基づく新しいネプツニウム、テクネチウム、プルトニウム及びウランの分離法の開発を行っている。共除染工程とN/Pu分配工程との間に設けたネプツニウム及びテクネチウム分離工程におけるそれら核種のウラン負荷溶媒からの分離率に及ぼす硝酸濃度の影響を調べることを目的としてケミカルフローシート実験を実施した。ネプツニウム分離工程では、Np(6価)の還元剤n-ブチルアルデヒドを用いるが、そこではウラン(6価)とともに抽出されたネプツニウムの95%が、またテクネチウムについては78%が溶媒から分離された。テクネチウム分離工程では、高濃度硝酸(5.5M)を用いた結果、ネプツニウム工程から抽出されたまま移行したネプツニウム及びテクネチウムのそれぞれ98%以上がウラン負荷溶媒から分離された。
桜井 聡; 臼田 重和; 阿見 則男; 平田 勝; 若松 幸雄; 館盛 勝一
日本原子力学会誌, 35(2), p.147 - 154, 1993/02
硝酸に難溶性である酸化プルトニウム(PuO)の電解酸化法による溶解についてスケールアップ実験を行い、引続き得られたプルトニウムの精製法を検討した。HNO溶液中で酸化剤としてAgを用いることにより、約80gのPuOを2時間以内に効率的に溶解できることを確認した。また、溶解後のPuの原子価調整は、二酸化窒素ガス吹込みにより、温度33C以上、HNO濃度5M以下の条件で40分以内にPu(IV)に原子価調整できることを明らかにした。ミキサセトラを用いたTBP抽出法によるPuの精製では、Amの除染係数として約2,900を得た。これらのことから、電解酸化法で溶解されたPuOは、容易に精製ができる。
久保 伸夫; 館盛 勝一; 臼田 重和; 阿見 則男; 若松 幸雄; 佐藤 真人*
Solvent Extraction 1990, p.699 - 704, 1992/00
再処理抽出工程における共除染工程異常過渡時のU(IV)の蓄積挙動を実験的に検討した。異常事象として、有機相に負荷されるウラン量が増加した場合を考えた。用いた装置は、抽出・洗浄パルスカラムである。基本フローに従い、パルスカラムを定常に立上げた後に、急激に有機溶媒流量を10~20%減少させ異常を起した。カラム内のU(VI)、U(IV)、HNOの濃度分布を観察するため、一定時間ごとにサンプリングノズルより有機相及び水相を抜き出した後、分析を行った。U(IV)の蓄積は、定常及び異常時に有機相中のU(VI)濃度の高い領域の流れの前部分に見られた。異常時には、U(VI)の移動とともに変移した。これらの結果について、ミキサセトラの実験結果、パルスカラムに最適化したExtra M Codeと比較し、考察を行った。
阿見 則男; 三好 慶典; 館盛 勝一
JAERI-M 91-184, 31 Pages, 1991/11
再処理抽出工程では、有機溶媒流量減少のような工程異常時に4価プルトニウム(Pu(IV))が抽出器内に蓄積をする可能性がある。このような蓄積で、Pu(IV)濃度がある限界を超えると第3相と呼ばれるPu(IV)、硝酸、TBPを高濃度で含む相が形成され、界面位や濃度分布、更に有機溶媒組成に大きく影響する。本報告では、界面位や濃度分布、有機溶媒組成等が抽出器の臨界性に及ぼす影響をMULTI-KENOを用いて調べた。多群核定数ライブラリはENDF/B-IVから作成したMGCL-26群とよび137群のデータセットを用いた。その結果、蓄積により高濃度になった有機相を、水相とみなして臨界計算を行っても中性子実効増倍係数の相違は1%程度であること、抽出器内で考えられる濃度範囲では燃料が抽出器中央に集まるような分布が中性子実効増倍係数をより大きくすること、TBPが通常濃度の30%より高くなると中性子実効増倍係数が減少することがわかった。
野村 和則; 根本 慎一; 坂井 敏幸*; 木村 通*; 富樫 昭夫
PNC TN8410 91-180, 51 Pages, 1991/06
再処理高レベル廃液中に含まれている超ウラン元素(TRU)の除去を目的とし、1990年度より基礎研究を開始した。本基礎試験では、米国アルゴンヌ国立研究所で開発されたTRUEXプロセス(TRans Uranium EXtraction)をベースに、高レベル廃液への適用性の検討を行った。試験ではバッチ抽出法及び小型ミキサ・セトラによる連続抽出法により、CFP高レベル廃液中の主要核種の挙動を調べた。本研究を通しCMPOを抽出剤とするTRUEX法の高レベル廃液への適用性の評価を行った結果、上記の様に基本的にはTRU等に対して優れた抽出剤であることが判った。又、高レベル廃液へ適用するに当って開発しなければならない課題を明かとした。
権田 浩三; 青柳 春樹*; 中野 鴻*; 上川 紘*
PNC TN841 80-01, 128 Pages, 1980/01
ミキサ・セトラ型溶媒抽出器の臨界性を評価する計算方法を検討した。新たに一次元拡散コードMACPEXを作成し,既存のPUREXプロセス計算コードMIXSETとの連続計算により,実際の抽出工程の臨界性評価が容易に行えるようになった。MACPEXの特徴を以下に示す。1)燃料体としてSUP239/Pu-H/SUB2/O系,反射体としてH/SUB2/O,ポリエチレン,さらに構造材としてSUS28の4群群定数が内蔵されている。2)SUP239/PU-H/SUB2/O系の群定数は SUP239/Pu濃度の関数として用意されており, SUP239/Pu濃度50g/l以下で任意に指定することができる。3)境界条件は反射と真空が取り扱える。4)存来の3次元拡散コードCITATIONとの組み合わせで,エネルギ群および領域依存のバックリングを計算することができる。5)臨界計算で目標とする固有値を得るため,バックリングを修正し,その補正係数ガンマを算出することができる。
権田 浩三; 根本 剛; 安 正三*; 宮地 茂彦*
PNC TN841 79-05, 32 Pages, 1979/02
小型試験設備(Operation Testing Laboratory)の試験用燃料溶解装置および溶媒抽出装置について概要を記述する。本資料は,せん断試験用燃料片の溶解装置および溶媒抽出装置の概要と故障時の対策について述べ,保守作業時の参考にするものである。
ト部 峻一; 津幡 靖宏; 鈴木 英哉; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎
no journal, ,
放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中の長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MA・Ln分離回収のための抽出剤N,N,N',N'-テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は、3価のランタノイド、および3価のMAに対しての高い抽出容量と優れた抽出能を有している。また、TDdDGAは、C, H, O, N原子から構成されており焼却処理が可能であるため、二次廃棄物を削減することができる(CHON原則)。Sr, Y, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Cs, Ba, La, Nd, Eu, Np, Amの14元素を含む模擬HLLWを用いて、向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。抽出条件について十分な検討を行った結果、模擬HLLW中から高回収率でAmを分離回収することに成功した。